Martin tham gia, trực tiếp và gián tiếp, vào phần âm nhạc cho 3 phần của serie phim James Bond. Ông không viết nhạc cho phần 2 của serie, From Russia with Love, ông chỉ phụ trách phần hát của Matt Monro khi ông sản xuất ca khúc cùng tên[38].

Martin là người sản xuất 2 trong số những ca khúc nổi tiếng nhất của serie phim. Một là ca khúc "Goldfinger" hát bởi Shirley Bassey năm 1964[39]. Hai là ca khúc "Live and Let Die" hát bởi Wings trong bộ phim cùng tên. Phần soundtrack cũng do ông sáng tác và sản xuất[40].